一、浆态床一步法二甲醚合成技术研发(论文文献综述)
衡丽君[1](2019)在《生物质定向热解制多元醇燃料过程模拟及全生命周期碳足迹研究》文中研究指明生物质是有机碳的唯一来源,它是唯一可以转化为燃料、化学品和功能材料,实现化石资源替代的多功能型可再生资源。生物质快速热解技术被视为最具开发潜力生产液体燃料技术之一,但生物油较差的理化性质严重阻碍了生物油的应用。目前多数研究集中在生物质热解反应机理、生物油提质反应催化剂设计、催化反应机理、催化剂失活以及改性等微观方面,对于生物质快速热解-生物油提质改性整体工艺系统设计、系统综合性能以及产品环境效益等宏观方面缺乏全面系统的研究。在课题组生物质热化学转化制含氧液体燃料技术框架下,发展了生物质热化学转化制多元醇和氢气为目标产品的多联产工艺系统,该工艺系统耦合了生物质快速热解制生物油、油相生物油(Non-aqueous Phase Bio-oil:NAPB)铁基载氧体化学链制氢(Chemical-looping Hydrogen Production:CLHP)以及水相生物油(Aqueous Phase Bio-oil:APB)超临界甲醇酯化-两级低中温催化加氢制多元醇液体燃料的技术优势。以该工艺系统为对象,论文从化工过程系统集成优化、系统功能实现与环境评价等方面开展研究,旨在科学评判该生物质热化学转化工艺系统综合性能,为后续工艺关键技术的优化设计和工程示范提供必要的依据和信息。基于系统能量梯级利用理论,优化设计了整个工艺系统流程布置和工艺参数配置。基于对工艺关键反应过程特性认识及其过程模型的确定,利用Aspen Plus软件对其实施全流程模拟与工艺参数优化配置,借助载热体循环实现了快速热解反应器和CLHP燃料反应器热负荷的自平衡,优化整个系统余热梯级利用实现了工艺的自供热和部分电力替代。在该工艺保守设置条件下获得一套详细的物流、能流以及热力工况参数。工艺系统以产品流为主线的碳元素代谢分析表明APB到多元醇的转化率是影响整个工艺系统效能的关键性因素。根据所构建的系统评价指标计算模型获得该工艺重要的性能指标:基于玉米秸秆干燥基计算的无水生物油产率为55.8 wt%、多元醇产率为16.4 wt%、酯类副产物产率为11.5 wt%;CLHP子系统氢气热效率为56.8%、总热效率为58.1%以及CO2捕集效率为99.9%;整体系统能源利用总效率为35.5%。在多元醇保守产率(16.4 wt%)工况下,该工艺相对已经工业化的生物质直燃发电技术仍具有明显的竞争优势。除氢气和多元醇燃料产品外,生物质基酯类化学品可以替代石油基酯类化学品以减少化石原料的消耗,CLHP子系统高效的CO2捕集带来显着的温室气体(Greenhouse Gas:GHG)减排。基于生命周期评价(Life Cycle Assessment:LCA)方法和中国本地化基础数据,依次建立了产品系统生产资料、能源和目标产品的LCA指标计算模型,编制了目标产品较完整的生命周期数据清单;针对生物质热化学转化系统多产品共生的复杂性,引入混合分配方法,实现了目标产品的生命周期化石能耗强度(Fossil Energy Input Intensity:FEI)和碳足迹量化研究。氢气生命周期FEI和净碳足迹分别为0.575 MJ/MJ H2和-97.5 gCO2,eq/MJ H2,多元醇全生命周期FEI和净碳足迹分别为0.626 MJ/MJ能量和26.3 gCO2,eq/MJ能量。对于氢气,NAPB生产和秸秆预处理的电力消耗以及秸秆生产的氮肥消耗是引起GHG排放的主要因素,而CLHP阶段CO2捕集是决定氢气碳足迹大小的关键因素。对于多元醇,来自秸秆预处理和APB生产的电耗与多元醇生产的甲醇消耗、催化剂损耗以及有机废水处理能耗是引起GHG排放的主要因素,来自化学链工艺氢气消费产生的碳信用是降低其碳足迹的主要因素。在参数变动±25%范围内,目标产品碳足迹数据敏感性分析显示:NAPB生产电力消耗量变化对氢气碳足迹影响较大,而多元醇产率和APB生产电力消耗量变化对多元醇碳足迹影响较大,尤其多元醇产率的影响最为显着。这说明生物油生产电耗和多元醇产率数据不确定性会显着影响多元醇LCA结论,同时也说明降低生物油生产电耗和提高多元醇产率将会显着减少多元醇生命周期碳足迹。相对传统的天然气水蒸汽重整(Steam Methane Reforming:SMR)制氢和煤气化(Coal Gasification:CG)制氢,来自NAPB铁基载氧体CLHP工艺的氢气使多元醇净碳足迹分别降低70.5%和77.5%,这主要归功于CLHP子系统采用生物质基燃料和实施了CO2高效捕集。从多元醇燃料角度出发,系统剩余氢气替代SMR工艺氢气产生的能量信用和碳信用使多元醇生命周期FEI和碳足迹分别下降了66.3%和325.9%,多元醇两个生命周期指标分别为0.211 MJ/MJ能量输出和-59.4 g CO2,eq/MJ能量输出。基于1MJ能量替代,多元醇替代石油基汽油和石油基柴油分别使生命周期化石能耗降低82.0%和83.8%,使生命周期GHG排放分别降低163.9%和155.8%。不同生产技术路线的生物质基液体燃料LCA研究案例表明本论文设计的生物质热化学转化多联产工艺在生物质碳元素多元利用、目标产品产率以及环境GHG减排方面具有综合的竞争优势。综上所述,生物质定向热解制多元醇液体燃料工艺具有反应条件温和、加氢深度可控、氢源自给的特点,实现了生物质到多元醇燃料、氢气以及酯类化学品的多元转化。从产品全生命周期角度看,该工艺系统具有较低的化石能耗强度和显着的GHG减排环境效应,符合生物质能源转化利用可持续、低碳发展的要求。
孙凯[2](2015)在《完全液相一步法二甲醚催化剂制备中Si源和Al源影响的研究》文中研究说明随着经济的快速发展,加上拥有世界上最庞大的消费人口,我国已经成为世界上第一大能源消费国,开发利用新能源和寻找石油基替代燃料刻不容缓。具有高十六烷值和燃烧性能优良的清洁能源二甲醚(DME)越来越受到人们的关注,以煤基合成气制备二甲醚既能缓解石油不足带来的能源危机,又能实现煤炭资源的高效清洁利用,推进煤化工产业的快速发展和提高能源结构安全具有重要的经济意义和战略目的。浆态床合成气一步法制二甲醚工艺中,原料来源广泛,催化剂结炭少,反应传热传质性能好,流程操作简单,经济成本低,是国内外目前重点与热点的研究方向。但传统催化剂的稳定性差在浆态床反应器中却凸显出来,这无疑限制了催化剂的工业化应用。本课题组基于自然界一切物质的形成和成长是在与环境相适应的过程中完成的这一理念,提出了完全液相制备工艺,解决了催化剂稳定性差这一难题。随后,在完全液相工艺中对催化剂前驱体的制备方法进行了改进,采用预醇解异丙醇铝(AIP)的方式,提升了催化剂的活性,但是催化剂的重现性差,发现商业化AIP的放置时间是其影响因素。本论文基于课题组前期研究,对Cu/Zn/Al催化剂进行了改性,考察了酸碱性硅溶胶、硅溶胶添加方式及用量对催化剂性能的影响;同时针对商业化AIP不同放置时间导致催化剂重现性差的问题,通过铝粉自制AIP,控制老化时间得到了不同存在形态的AIP,探究其对催化剂性能的影响,并且解决了催化剂重现性差的难题;同时研究了Al为铝源自制AIP和AlOOH制备Cu/Zn/Al催化剂。利用多种测试分析手段如XRD、XPS、FTIR、H2-TPR、NH3-TPD、N2吸附、TEM,NMR等对催化剂样品进行了表征,并与其催化性能关联。获得以下主要结论:1.两种不同类型的硅溶胶引入Cu/Zn/Al催化剂体系后,催化性能有很大的差异,碱性硅溶胶对Cu/Zn/Al催化剂合成二甲醚的催化性能影响不是很显着,而与前驱体制备环境一致的酸性硅溶胶能显着提高催化剂的活性和二甲醚的选择性,即预醇解AIP时加入硅溶胶这种添加方式,且Si/Al=1的酸性硅溶胶制备的Cu/Zn/Al/Si催化剂CO转化率和二甲醚的选择性最高分别可达65.38%和76.26%。酸性硅溶胶的加入减弱了弱酸中心的强度,增加了弱酸中心数量,利于二甲醚选择性的提高。2.酸碱性硅胶在颗粒大小及结构方面的差异,导致了催化剂结构中各组分之间相互作用和催化剂体相的不同,酸性硅胶引入与之相似的酸性Cu/Zn/Al体系内,保留了大部分Si-O-Si结构,而碱性硅胶中Si与Cu/Zn/Al环境中Al的作用力强,形成了大量的Si-O-Al结构,无疑这两种作用力均一定程度都影响活性中心Cu与其它组分之间的作用力,导致Cu的价态的变化,酸性硅胶制备催化剂中显示了大量的低价态的Cu0,暴露出种类丰富的活性晶面,有利于CO的吸附与活化。3.完全液相中引入Si组分可以减少石蜡在孔内的吸附,为反应提供更多CO吸附的的位点。此外,催化剂反应前后相比表面积的增幅最小,即稳定的催化结构,有利于催化性能的提升。4.自制AIP过程中发现,由于老化效应,AIP的状态会呈现由刚蒸馏出的液态向结晶态、固态变化的趋势。其中以各种状态的AIP为铝源制备出Cu/Zn/Al催化剂,结果表明,结晶态的AIP为铝源制备出的催化剂催化性能最优,固态AIP为铝源,也获得了较好的催化效果。自制AIP不但解决了商业化铝源不稳定导致催化剂重现性差的难题,降低了催化剂制备的成本,同时还丰富了人们对金属醇盐的认识,对铝溶胶的制备和医药合成有一定的指导意义。5.在Cu:Zn:Al=2:1:4,以Al粉为铝源自制AIP制备的催化剂有利于二甲醚的生成,同时Al粉为铝源自制AlOOH制备的催化剂有利于甲醇的合成。
藏志伟[3](2015)在《浆态床一步法合成二甲醚能耗分析与优化》文中提出随着大规模、不合理的使用化石资源,对人类生存环境造成极大的破坏,并导致大量的污染物和温室气体的排放,发展煤基合成燃料是我国能源利用方式的新主题,浆态床一步法合成二甲醚系统具有流程短、设备投资少、能耗低、一氧化碳单程转化率高等特点,已成为目前煤化工的重点发展方向。本文应用Aspen Plus过程模拟软件对浆态床一步法合成二甲醚系统进行工艺流程模拟。在采集大量文献数据对Aspen Plus模拟环境进行校核的基础上,研究煤基合成气合成二甲醚系统、二甲醚-电联产系统、二甲醚精馏系统,并验证了模型的有效性。分析了二甲醚-电联产系统的循环比对系统能耗的影响,确定了其最佳循环比为1.5;同时分析了二甲醚精馏过程中可能的分离序列对精馏系统能耗的影响,确定了其最佳精馏分离序列的分离顺序为先分离水、再分离甲醇、最后分离二氧化碳和二甲醚。在分析的基础上,运用热量方法和方法对浆态床一步法合成二甲醚系统进行详细的热量计算和计算,并得到该系统的能流图和流图。模拟计算结果显示:热量方法得出二甲醚的转化效率为47.16%、甲醇转化效率为6.37%、电量的转化效率为3.47%;换热后的蒸汽和冷却水的热量损耗为20.21%,无效产品(精馏段分离出的二氧化碳和余热锅炉段做完功的烟气)的热量损耗为7.42%。各流程段热损耗之和为15.66%,其中反应换热、精馏过程以及余热锅炉发电过程的热量损耗较大。方法计算得出二甲醚的转化效率为39.03%、甲醇的转化效率为5.29%、电量的转化效率为2.64%;换热后的蒸汽和冷却水的损耗为4.38%;无效产品的损耗为3.71%;各模拟单元换热的损耗之和为20.18%,设备的损耗为3.01%,物流混合和分流过程的损耗为0.38%,发电单元的损耗为3.87%,二甲醚精馏单元的损耗为17.51%。精馏过程和反应换热过程需要供能的品质较高,造成损耗较大,如果合理分配这部分能量,不仅减少了高品质的输入,而且提高了换热后能量的利用率,从而降低损,提高效率。综合两种分析结果可知,二甲醚精馏过程和系统换热过程中造成损失较大,亟需实现系统的热集成,使能量合理的分配,提高能量的利用效率。做完功的烟气以及精馏出的二氧化碳,能量损耗较大,但其做功能力较低,提高经济效益的效果不明显。
董文博,孙凯,习卫峰[4](2014)在《一步法二甲醚合成技术》文中研究表明二甲醚是一种非常重要的化工原料,可用于多种精细化学品的合成,它是一种理想的清洁替代能源。一步法二甲醚合成技术克服了甲醇合成反应受到热力学平衡的限制,大大提高了CO的单程转化率。对以合成气为原料采用一步法二甲醚合成技术的反应原理,催化剂的组成与制备方法,温度、压力、空速等因素对反应造成的影响进行描述。对一步法二甲醚合成技术研发的生产装置发展进程情况进行综述和展望。
方磊,徐伟池,郭金涛,田然,张志华[5](2011)在《浆态床加氢合成技术与应用》文中研究指明本文主要针对浆态床加氢合成技术的重要性及应用情况,从催化剂与工程工艺等方面综合介绍了浆态床加氢合成技术的特点和发展现状,通过对其优缺点的分析提出了浆态床的研究方向及发展趋势。
左志军[6](2011)在《浆态相催化剂的直接制备及其浆态相催化反应中的溶剂效应及TiO2相变规律的理论研究》文中认为本课题组在煤气化的基础上,目前正致力于CO和H2合成二甲醚,CH4和CO2合成乙酸的研究。在CO和H2浆态床一步法合成二甲醚的研究中,由于传统催化剂在使用过程中均存在失活现象,本课题组针对浆态床使用特性而提出了一种催化剂全新制备方法完全液相法,完全液相法制备的CuZnAl催化剂在浆态床合成二甲醚反应中具有良好的稳定性;在CH4和CO:合成乙酸过程中,溶胶凝胶法制备的CoPd/TiO2催化剂活性高于浸渍法催化剂。研究发现,溶胶凝胶法制备的催化剂载体Ti02发生了锐钛矿到金红石的相变。本文针对本课题CO和H2合成二甲醚,CH4和C02合成乙酸两个研究方向中不同催化剂制备方法引起的催化性能差异,研究了催化剂制备方法对催化剂结构的影响、制备过程中溶剂对催化剂形成时的影响以及溶剂对催化反应的影响。本文首先通过第一性原理(DFT)研究了完全液相法制备的CuZnAl催化剂在制备过程中溶剂对其结构的影响以及溶剂对合成气制备二甲醚过程中反应物吸附、反应过程和产物脱附的影响。然后通过XRD和XPS表征研究了溶胶凝胶法和浸渍法制备的Co/TiO2、Pd/TiO2和CoPd/TiO2催化剂结构差异,最后通过DFT对相变原因做了理论的分析;主要结论如下:在完全液相法制备CuZnAl催化剂时,溶剂能够影响催化剂表面的弛豫,改变催化剂主要特征面的表面能从而导致催化剂形貌和结构发生变化。溶剂使阳离子或金属的Mulliken电荷发生偏移从而影响CO加氢合成过程的吸、脱附性能。如溶剂促进CO的活化和H-H键发生断键,为CO插入反应创造有利的条件。由于γ-Al2O3和AlOOH表面的酸强度降低,使催化剂吸附CH30H的能力降低,但是促进了DME在AlOOH和γ-Al203的脱附。溶剂效应降低了CO和H2在Cu/ZnO(1010)合成甲醇控制步骤(HCO*+H*→H2CO)的反应能垒,使CO加氢相比气相更容易进行。甲醇在γ-Al2O3上脱水,无论气相还是液相DME都是来自于甲醇解离吸附产生的CH30间的反应。溶剂效应能够降低该反应的能垒,从而有利于反应的进行。甲醇在AlOOH上脱水,在气相中,DME合成来自于非解离吸附的CH3OH与另一个非解离吸附的CH3OH反应或者与CH3O反应;而在液相中,DME合成来源于两个非解离吸附CH3OH的反应。显然,在AlOOH上溶剂不仅影响生成DME的能垒,也改变反应路径。物质相变的原因是体系能量的升高,除通过加热提供能量外,还可通过添加第二物质以及改变制备方法促进和抑制相变。添加物的存在形式是促进和抑制相变的根本原因。以掺杂形式存在的添加物会促进相变,掺杂量越大,相变越快,完成温度越窄。以吸附形式存在的添加物能够抑制相变,它通过在物质表面形成第二相,提供不相似界面抑制晶格的改变。另外,热处理温度的提高,可以引起添加物与基质的固相反应,促进复合物的生成,也会引发和促进相变。制备方法的不同会导致添加剂在基质中的存在形式不同,从而影响相变。浸渍法容易造成添加剂以吸附形式存在,溶胶凝胶法容易使添加物以掺杂形式存在,掺杂的条件是离子半径与基质相近。结果是,浸渍法不利于相变,而溶胶凝胶法容易促进相变。
郑晓斌,黄大富,张涛,徐玉婷,肖吉,董立春[7](2010)在《新型能源二甲醚合成催化剂和工艺发展综述》文中研究指明二甲醚(DME)作为一种多用途的清洁环保能源,因其作为新型清洁燃料在替代柴油或液化气方面的广阔的市场前景,近年来受到了越来越多的关注。二甲醚的合成主要有甲醇脱水(两步法)、合成气直接合成(一步法)和二氧化碳加氢合成三种途径,而目前已工业化的工艺包括甲醇气相脱水、合成气直接合成和二甲醚/甲醇联产三种工艺。本文对二甲醚合成催化剂及工艺的最新发展进行了综述。
贾小军[8](2010)在《天然气深度转化一步法合成二甲醚工艺研究》文中提出随着国际石油价格的一路飙升,寻求新的石油替代品成了当前化工行业研究的重点,二甲醚由于其物化性质与液化石油气非常相似,而且具有低毒、燃烧完全等特点,越来越引起人们的关注。此外,二甲醚还是制备低碳烯烃的重要原料。因此,二甲醚的未来应用前景十分广阔。本文对天然气通过水蒸气和纯氧二段深度转化制备的合成气,用于二甲醚合成进行了研究。其主要目的是,H2和CO合理配比的高品质合成气通过一步法合成二甲醚,寻求一步法生产二甲醚的最佳工艺条件,从而降低二甲醚的生产消耗和成本。分别在固定床、浆态床以及固定床和浆态床串联反应器中进行了二甲醚合成的研究。结果表明,天然气深度转化工艺制备的合成气,在固定床和浆态床串联反应器中一步法合成二甲醚,效率最高、天然气消耗最低。对二甲醚大规模工业化生产具有现实的指导意义。
李浩[9](2010)在《浆态床合成二甲醚复合催化剂的研究进展》文中指出概述了以合成气为原料合成二甲醚工艺中浆态床反应器使用的双功能催化剂的研究现状和最新进展。介绍了传统双功能催化剂以及对传统催化剂的改性研究,重点介绍了基于使催化材料的制备环境与其使用环境完全一致,以解决催化剂失活问题的完全液相法的研究进展,该方法制备的催化剂具有良好的稳定性和催化性能,并具有广泛的应用前景。
艾珍[10](2010)在《一步法合成二甲醚反应器的研究进展》文中进行了进一步梳理综述了合成气一步法合成二甲醚反应器的发展近况,着重介绍了固定床、浆态床及组合床的研究进展,并根据国内外的研究对几种反应器进行了工艺比较。
二、浆态床一步法二甲醚合成技术研发(论文开题报告)
(1)论文研究背景及目的
此处内容要求:
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例:
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
(2)本文研究方法
调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、浆态床一步法二甲醚合成技术研发(论文提纲范文)
(1)生物质定向热解制多元醇燃料过程模拟及全生命周期碳足迹研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
主要符号表 |
第一章 绪论 |
1.1 引言 |
1.2 生物质及生物质能 |
1.3 生物质制液体燃料转化技术发展现状 |
1.3.1 生物质制液体燃料技术概述 |
1.3.2 生物质生物发酵法制醇类燃料技术 |
1.3.3 生物质气化合成液体燃料技术 |
1.3.4 生物质快速热解提质制液体燃料技术 |
1.3.5 生物质制备液体燃料三种技术路线对比 |
1.4 产品碳足迹及其评价方法 |
1.4.1 温室气体及其全球变暖潜值当量因子 |
1.4.2 碳足迹概念演变 |
1.4.3 产品碳足迹核算方法 |
1.5 生命周期评价方法 |
1.5.1 生命周期评价方法介绍 |
1.5.2 生命周期评价在生物质能转化领域应用 |
1.6 课题的研究背景、目的、思路及内容 |
1.6.1 课题的研究背景与目的 |
1.6.2 课题的研究思路与内容 |
1.7 本章小结 |
第二章 生物质定向热解制多元醇系统设计和评价指标构建 |
2.1 引言 |
2.2 化工系统分析与集成基础理论 |
2.3 生物质定向热解制多元醇燃料工艺原理 |
2.4 生物质定向热解制多元醇燃料工艺系统设计 |
2.4.1 生物质快速热解制生物油子系统 |
2.4.2 油相生物油化学链制氢子系统 |
2.4.3 水相生物油超临界甲醇酯化-两级低中温催化加氢子系统 |
2.5 生物质定向热解制多元醇燃料系统主要过程单元及其模拟模型 |
2.5.1 生物质干燥过程单元及其模拟模型 |
2.5.2 生物质快速热解过程及其模拟模型 |
2.5.3 燃料燃烧过程及其模拟模型 |
2.5.4 铁基载氧体化学链制氢主要反应过程及其模拟模型 |
2.5.5 水相生物油提质过程模拟模块确定 |
2.5.6 CO_2、H_2与水蒸汽分离与压缩单元 |
2.5.7 流体压缩和蒸汽透平做功过程 |
2.5.8 产物分离提纯过程单元 |
2.6 生物质定向热解制多元醇工艺系统评价指标构建 |
2.6.1 产物产率指标 |
2.6.2 化学链制氢子系统性能指标 |
2.6.3 产品工艺系统能源利用指标 |
2.7 本章小结 |
第三章 生物质定向热解制多元醇燃料过程模拟研究 |
3.1 引言 |
3.2 惰性载热体自热式生物质快速热解制生物油子系统流程模拟 |
3.2.1 生物质原料与生物油组分数据信息 |
3.2.2 生物质快速热解制备生物油子系统过程模拟 |
3.3 油相生物油铁基载氧体化学链制氢子系统工艺流程模拟 |
3.3.1 化学链制氢反应过程影响因素分析 |
3.3.2 化学链制氢子系统运行方案确定 |
3.3.3 油相生物油铁基载氧体化学链制氢子系统流程模拟 |
3.4 水相生物油超临界甲醇酯化-两级催化加氢制多元醇子系统流程模拟 |
3.4.1 水相生物油超临界甲醇酯化-两级催化加氢制多元醇子系统模拟流程 |
3.4.2 水相生物油超临界甲醇酯化-两级低中温催化加氢制多元醇子系统模拟结果 |
3.5 生物质定向热解制多元醇工艺系统性能评价 |
3.5.1 生物质定向热解制多元醇工艺系统碳元素代谢分析 |
3.5.2 生物质定向热解制多元醇工艺系统性能指标计算 |
3.6 本章小结 |
第四章 生物质基多元醇燃料全生命周期碳足迹评价模型 |
4.1 引言 |
4.2 产品LCA模型建立涉及的概念与规则说明 |
4.2.1 产品LCA模型建立涉及的概念界定 |
4.2.2 产品LCA模型建立涉及的计算规则说明 |
4.3 产品LCA模型组成与建立 |
4.3.1 产品LCA模型组成 |
4.3.2 LCA基础计算模型建立 |
4.3.3 多元醇和氢气产品LCA计算模型建立 |
4.4 本章小结 |
第五章 生物质基多元醇燃料全生命周期碳足迹研究 |
5.1 引言 |
5.2 LCA目的与范围确定 |
5.3 产品生命周期数据清单 |
5.3.1 共生产品负荷分配方法 |
5.3.2 产品生命周期数据清单分析 |
5.4 产品生命周期碳足迹研究 |
5.4.1 氢气产品生命周期碳足迹分析 |
5.4.2 多元醇产品全生命周期碳足迹分析 |
5.4.3 氢气和多元醇产品生命周期数据敏感性分析 |
5.4.4 不同氢气生产工艺供氢对多元醇生命周期化石能耗与碳足迹影响 |
5.4.5 剩余氢气产品替代对多元醇生命周期化石能耗与碳足迹影响 |
5.5 不同工艺路线生物质基液体燃料生命周期碳足迹分析 |
5.5.1 典型生物质基液体燃料生产技术路线 |
5.5.2 几种典型生物质基液体燃料生命周期碳足迹分析 |
5.6 本章小结 |
第六章 全文总结及展望 |
6.1 全文总结 |
6.2 论文创新点 |
6.3 研究展望 |
致谢 |
参考文献 |
附录 |
作者简历 |
攻读博士学位期间学术成果 |
(2)完全液相一步法二甲醚催化剂制备中Si源和Al源影响的研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
第一章 文献综述 |
1.1 研究背景及意义 |
1.2 二甲醚的理化性质及应用前景 |
1.2.1 二甲醚的理化性质 |
1.2.2 二甲醚的应用前景 |
1.3 二甲醚的生产工艺 |
1.3.1 甲醇脱水合成二甲醚工艺 |
1.3.2 合成气一步法合成二甲醚工艺 |
1.3.3 CO_2加氢合成二甲醚工艺 |
1.3.4 生物质合成二甲醚工艺 |
1.4 一步法二甲醚催化剂的制备 |
1.4.1 甲醇合成组分 |
1.4.2 甲醇脱水组分 |
1.4.3 二甲醚复合双功能催化剂组分 |
1.4.4 浆态床一步法二甲醚催化剂的制备 |
1.4.5 完全液相法制备二甲醚催化剂 |
1.5 本文研究背景及研究内容 |
参考文献 |
第二章 实验部分 |
2.1 实验仪器与药品 |
2.1.1 实验仪器 |
2.1.2 实验药品 |
2.2 催化剂制备方法 |
2.2.1 异丙醇铝为铝源 |
2.2.2 铝粉为铝源 |
2.2.2.1 铝粉制备 AIP |
2.2.2.2 铝粉制备 AlOOH |
2.3 催化性能评价 |
2.3.1 活性评价方法及装置 |
2.3.2 气相色谱分析方法 |
2.3.3 催化剂性能评价结果计算方法 |
2.4 催化剂的表征 |
2.4.1 样品制备 |
2.4.2 XRD 表征 |
2.4.3 BET 表征 |
2.4.4 NH3-TPD-MS 表征 |
2.4.5 XPS 表征 |
2.4.6 FTIR 表征 |
2.4.7 H2-TPR 表征 |
2.4.8 TEM 表征 |
2.4.9 核磁共振(NMR)表征 |
第三章 酸碱性硅溶胶对催化剂性能的影响 |
3.1 引言 |
3.2 结果与讨论 |
3.2.1 催化剂的制备 |
3.2.2 催化剂性能评价数据 |
3.2.3 催化剂的表征 |
3.2.3.1 XRD |
3.2.3.2 FTIR |
3.2.3.3 H_2-TPR |
3.2.3.4 N_2吸附测试 |
3.2.3.5 NH_3-TPD-MS |
3.2.3.6 XPS 表征 |
3.2.3.7 TEM 表征 |
3.3 本章小结 |
第四章 酸性硅溶胶添加方式和添加量对催化剂性能的影响 |
4.1 引言 |
4.2 结果与讨论 |
4.2.1 不同添加方式制备催化剂 |
4.2.1.1 催化剂性能评价数据 |
4.2.1.2 XRD |
4.2.1.3 H_2-TPR |
4.2.2 不同添加量制备催化剂 |
4.2.2.1 催化剂性能评价数据 |
4.2.2.2 XRD |
4.2.2.3 H_2-TPR |
4.2.2.4 N_2吸附测试 |
4.3 本章小结 |
第五章 不同存在状态的 AIP 对催化剂性能的影响 |
5.1 引言 |
5.2 结果与讨论 |
5.2.1 催化剂的制备 |
5.2.2 自制 AIP 表征 |
5.2.2.1 XRD |
5.2.2.2 NMR |
5.2.3 催化剂性能评价数据 |
5.2.4 催化剂的表征 |
5.2.4.1 XRD |
5.2.4.2 H_2-TPR |
5.2.4.3 BET |
5.2.4.4 XPS |
5.3 本章小结 |
第六章 自制铝源与商业铝源制备 Cu/Zn/Al催化剂性能的研究 |
6.1 引言 |
6.2 结果与讨论 |
6.2.1 催化剂制备方法 |
6.2.1.1 催化剂性能评价数据 |
6.2.2 催化剂的表征 |
6.2.2.1 XRD |
6.2.2.2 H_2-TPR |
6.2.2.3 BET |
6.3 本章小结 |
参考文献 |
结论与建议 |
结论 |
建议 |
致谢 |
攻读学位期间发表的学术论文 |
(3)浆态床一步法合成二甲醚能耗分析与优化(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第一章 绪论 |
1.1 研究背景 |
1.2 国内外研究现状 |
1.3 课题的提出,目的及意义 |
1.4 课题研究主要内容 |
1.4.1 仿真建模 |
1.4.2 热量分析 |
1.4.3 分析 |
1.4.4 提出系统的优化方案 |
第二章 浆态床一步法合成二甲醚系统的建模设计 |
2.1 Aspen Plus 建模仿真软件 |
2.2 系统 Aspen plus 建模 |
2.2.1 二甲醚及其合成工艺简介 |
2.2.1.1 二甲醚的性质及其应用 |
2.2.1.2 二甲醚的合成工艺 |
2.2.2 二甲醚生产技术探讨 |
2.2.3 一步法合成二甲醚的反应机理 |
2.2.4 二甲醚-联产系统 Aspen Plus 建模 |
2.2.4.1 二甲醚合成段建模 |
2.2.4.2 燃气轮机段 Aspen Plus 建模 |
2.2.4.3 余热锅炉段 Aspen plus 建模 |
2.2.4.4 最佳循环比的确定 |
2.2.4.5 模拟计算结果 |
2.2.5 二甲醚精馏段 Aspen plus 建模 |
2.2.5.1 分离序列的合成 |
2.2.5.2 分离序列流程的建立 |
2.2.5.3 精馏塔能耗计算模型 |
2.2.5.4 计算结果与分析 |
2.2.5.5 精馏段模拟计算结果 |
第三章 一步法合成二甲醚系统能耗计算与评价 |
3.1 系统热量计算及评价 |
3.1.1 热量计算模型 |
3.1.2 热量计算结果 |
3.1.2.1 二甲醚合成段热量计算结果 |
3.1.2.2 燃气轮机段热量计算结果 |
3.1.2.3 余热锅炉段热量计算结果 |
3.1.2.4 精馏段热量计算结果 |
3.1.2.5 系统的能流图 |
3.2 系统计算及评价 |
3.2.1 量计算模型 |
3.2.2 量计算结果 |
3.2.2.1 二甲醚合成段量计算结果 |
3.2.2.2 燃气轮机段量计算结果 |
3.2.2.3 余热锅炉段量计算结果 |
3.2.2.4 精馏段量计算结果 |
3.2.2.5 系统流图 |
第四章 结论 |
4.1 本文主要结论 |
4.2 浆态床一步法合成二甲醚系统展望 |
参考文献 |
致谢 |
攻读硕士期间发表的论文 |
(4)一步法二甲醚合成技术(论文提纲范文)
1 反应原理 |
2 催化剂 |
2.1 二甲醚催化剂组成 |
2.2 二甲醚催化剂制备方法 |
3 反应条件的影响 |
3.1 反应温度的影响 |
3.2 反应压力的影响 |
3.3 反应空速的影响 |
4 反应器的分类和发展 |
4.1 气相法 |
4.2 液相法 |
5 国内最近工业化进展 |
6 结语 |
(6)浆态相催化剂的直接制备及其浆态相催化反应中的溶剂效应及TiO2相变规律的理论研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
绪论 |
上篇 浆态相催化剂的直接制备及其浆态相催化反应中溶剂效应的理论研究 |
第一章 研究背景与选题思路 |
1.1 选题背景 |
1.2 文献综述 |
1.2.1 制备方法与催化剂结构 |
1.2.2 催化剂制备与溶剂 |
1.2.3 催化反应与溶剂 |
1.3 研究内容 |
参考文献 |
第二章 理论研究方法 |
2.1 溶剂效应模型及理论 |
2.2 Dmol~3基本原理 |
2.2.1 自洽计算 |
2.2.2 数值基组 |
2.2.3 结构优化 |
参考文献 |
第三章 浆态相催化剂直接制备中溶剂效应的理论研究 |
3.1 计算模型与方法 |
3.2 浆态床催化剂完全液相法制备 |
3.2.1 液相和气相中的Cu形貌和表面 |
3.2.2 液相和气相中的γ-Al_2O_3形貌和表面 |
3.2.3 液相和气相中的AlOOH形貌和表面 |
3.2.4 液相和气相中的ZnO形貌和表面 |
3.2.5 液相和气相中Cu/ZnO表面 |
3.3 小结 |
参考文献 |
第四章 浆态相催化反应中溶剂效应的理论研究 |
4.1 计算模型与方法 |
4.2 结果与讨论 |
4.2.1 液相和气相环境中的吸附 |
4.2.2 催化合成 |
4.2.3 脱附 |
4.3 小结 |
参考文献 |
下篇 TiO_2相变规律的实验和理论研究 |
第一章 研究背景与选题思路 |
1.1 选题背景 |
1.2 文献综述 |
1.2.1 热处理温度对相变的影响 |
1.2.2 颗粒尺寸对相变的影响 |
1.2.3 反应气氛对相变的影响 |
1.2.4 掺杂离子对相变的影响 |
1.3 研究内容 |
参考文献 |
第二章 实验及理论研究方法 |
2.1 催化剂的制备 |
2.2 原料及试剂 |
2.3 催化剂表征 |
2.3.1 X射线衍射仪(XRD) |
2.3.2 X光电子能谱(XPS) |
2.4 CASTEP基本原理 |
2.4.1 赝势 |
2.4.2 平面波 |
2.4.3 快速傅立叶变换 |
2.4.4 超晶胞方法 |
2.4.5 自洽电子驰豫方法 |
参考文献 |
第三章 Co/TiO_2和Pd/TiO_2相变规律的研究 |
3.1 添加物含量与TiO_2相变 |
3.1.1 XRD表征 |
3.1.2 XPS表征 |
3.2 煅烧温度与TiO_2相变 |
3.2.1 XRD表征 |
3.2.2 XPS表征 |
3.3 相变机理的理论研究 |
3.3.1 Co掺杂和吸附与TiO_2相变 |
3.3.2 Co掺杂含量与TiO_2相变 |
3.4 小结 |
参考文献 |
第四章 CoPd/TiO_2相变规律的研究 |
4.1 煅烧温度与TiO_2相变 |
4.1.1 XRD表征 |
4.1.2 XPS表征 |
4.2 理论计算 |
4.3 小结 |
参考文献 |
总结论及建议 |
致谢 |
攻读学位期间发表论文 |
(7)新型能源二甲醚合成催化剂和工艺发展综述(论文提纲范文)
1 甲醇气相脱水制备二甲醚(二步法) |
1.1 催化剂 |
1.1.1 γ-Al2O3催化剂 |
1.1.2 沸石催化剂 |
1.1.3 其它催化剂 |
1.2 生产工艺 |
2 合成气一步法合成二甲醚 |
2.1 催化剂 |
2.2 生产工艺 |
2.2.1 固定床工艺 |
2.2.2 浆态床工艺 |
2.2.3 甲醇/二甲醚联产工艺 |
3 二氧化碳加氢制二甲醚[41-42] |
4 结语 |
(8)天然气深度转化一步法合成二甲醚工艺研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
第一章 绪论 |
1.1 二甲醚的物化性质和用途 |
1.1.1 二甲醚的物化性质 |
1.1.2 二甲醚的应用 |
1.2 二甲醚的生产方法 |
1.2.1 甲醇脱水生产二甲醚工艺 |
1.2.2 合成气一步法二甲醚生产工艺 |
1.2.3 二氧化碳加氢直接合成二甲醚 |
1.3 二甲醚合成反应中存在的问题 |
1.3.1 原料气组成的影响 |
1.3.2 催化剂的影响 |
1.3.3 反应器的影响 |
1.4 煤制合成气与天然气制备合成气工艺研究 |
1.4.1 煤气化制备合成气工艺技术 |
1.4.2 天然气转化制备合成气工艺技术 |
1.5 天然气深度转化一步法合成二甲醚工艺研究内容及技术路线 |
1.5.1 研究内容 |
1.5.2 反应机理和活性中心的研究 |
1.5.3 反应的条件确定 |
1.5.4 技术路线 |
第二章 天然气深度转化制合成气及合成气一步法制二甲醚理论计算分析 |
2.1 天然气深度转化制合成气流程设计 |
2.2 天然气深度转化(部分氧化)热力学理论计算结果 |
2.2.1 温度和压力的影响 |
2.2.2 原料气中CH_4/O_2的影响 |
2.2.3 CH_4/H_2O/O_2反应体系热力学理论计算结果 |
2.2.4 CH_4/O_2/H_2O/CO_2转化制合成气热力学理论计算结果 |
2.3 天然气深度转化制备的合成气一步法生产二甲醚 |
2.3.1 合成气一步法合成二甲醚的热力学分析 |
2.3.2 合成气一步法合成二甲醚的动力学分析 |
2.3.3 合成气一步法生成二甲醚的机理 |
2.3.4 CH_4/H_2O/O_2/CO_2体系制得的合成气制备二甲醚 |
第三章 二甲醚合成最佳工艺条件的优化和确定 |
3.1 固定床反应器中合成气制二甲醚的研究 |
3.1.1 反应温度的影响 |
3.1.2 反应压力的影响 |
3.1.3 原料气空速的影响 |
3.2 浆态床反应器中合成气制二甲醚的研究 |
3.2.1 转子转速的影响 |
3.2.2 反应压力的影响 |
3.2.3 反应温度的影响 |
3.2.4 原料气空速的影响 |
3.3 二甲醚合成技术路线 |
3.4 小结 |
第四章 结论 |
致谢 |
参考文献 |
攻读硕士学位期间所发表的论文 |
详细摘要 |
四、浆态床一步法二甲醚合成技术研发(论文参考文献)
- [1]生物质定向热解制多元醇燃料过程模拟及全生命周期碳足迹研究[D]. 衡丽君. 东南大学, 2019
- [2]完全液相一步法二甲醚催化剂制备中Si源和Al源影响的研究[D]. 孙凯. 太原理工大学, 2015(09)
- [3]浆态床一步法合成二甲醚能耗分析与优化[D]. 藏志伟. 太原理工大学, 2015(09)
- [4]一步法二甲醚合成技术[J]. 董文博,孙凯,习卫峰. 广州化工, 2014(20)
- [5]浆态床加氢合成技术与应用[J]. 方磊,徐伟池,郭金涛,田然,张志华. 化工中间体, 2011(04)
- [6]浆态相催化剂的直接制备及其浆态相催化反应中的溶剂效应及TiO2相变规律的理论研究[D]. 左志军. 太原理工大学, 2011(08)
- [7]新型能源二甲醚合成催化剂和工艺发展综述[J]. 郑晓斌,黄大富,张涛,徐玉婷,肖吉,董立春. 化工进展, 2010(S2)
- [8]天然气深度转化一步法合成二甲醚工艺研究[D]. 贾小军. 西安石油大学, 2010(01)
- [9]浆态床合成二甲醚复合催化剂的研究进展[J]. 李浩. 工业催化, 2010(03)
- [10]一步法合成二甲醚反应器的研究进展[J]. 艾珍. 化学工业与工程技术, 2010(01)